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Etude de la valorisation en hydrogène de déchets de plastiques non-recyclables par un procédé thermochimique multi-étape

ABG-123962 Thesis topic
2024-05-17 Public funding alone (i.e. government, region, European, international organization research grant)
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URCA
Reims - Grand Est - France
Etude de la valorisation en hydrogène de déchets de plastiques non-recyclables par un procédé thermochimique multi-étape
  • Process engineering
  • Ecology, environment
  • Energy
déchets plastiques non recyclables, hydrogène, pyrolyse, reformage catalytique à la vapeur, procédé thermochimique

Topic description

Contexte :

Ce projet doctoral s’inscrit dans le programme stratégique du laboratoire ITheMM défini par son « plan quinquennal 2022-2027 ». Il sera accueilli au sein de l’équipe Thermique et Energétique (TE) et plus spécifiquement au sein de l’Axe 3 « Valorisation énergétique des gisements renouvelables ». Par ailleurs, il s’intègre dans les deux axes transversaux de l’unité : « Caractérisations et Analyses Thermophysiques Multi-échelles des matériaux et des procédés » et « Transitions industrielle, énergétique et environnementale ». Ce projet s’inscrit également dans deux programmes de recherche de l’Université de Reims Champagne-Ardenne : le projet EXEBIO lauréat de l'appel à projet ExcellencES « Excellence sous toutes ses formes » dans le cadre du PIA4 et le Contrats de plan État-Région Grand-Est (CPER MAT-GE).

 

Objectif :

Ce projet vise à valoriser en hydrogène des déchets de matériaux plastiques à base de résine thermodurcissable, considérés comme difficilement recyclables voire non-recyclables. La méthode novatrice proposée est une série de procédés thermochimiques composée principalement de pyrolyse et de reformage catalytique. Dans ce projet expérimental, l’objectif ultime consiste à identifier les conditions optimales pour cette valorisation. Des nouveaux catalyseurs supportés à base de céramique mésoporeuse avec des fonctions adaptées seront synthétisés.

 

Méthodologie et techniques mises en œuvre :

Pour atteindre les objectifs, ce projet est organisé en trois tâches interactives. La première tâche se focalise sur l’optimisation du procédé. La seconde tâche est axée sur la synthèse des catalyseurs. Enfin, la troisième et dernière tâche est dédiée aux caractérisations par des moyens avancés des matières premières et des produits.

Tâche 1 (responsable ITheMM) : L’ITheMM a développé un dispositif couplé de pyrolyse et de reformage catalytique. La conception du pyrolyseur est de type lit fixe, particulièrement adapté à une pyrolyse lente favorisant la production de gaz. Le reformeur, monté en aval du pyrolyseur, est équipé d’un réacteur tubulaire. Ce projet s’appuie donc sur ce procédé auquel des améliorations, à identifier à partir de l’état de l’art, seront apportées. Cette tâche vise spécifiquement à déterminer les paramètres opératoires optimaux permettant une production maximale d’hydrogène.

Tâche 2 (responsable UCEIV) : Les réactions proposées dans ce projet ont un problème commun, la désactivation du catalyseur causée par l'inhibition-empoisonnement des éléments actifs à sa surface. Il peut être résolu en préparant des matériaux avec des petites nanoparticules (NPs) stabilisées dans la porosité des supports, en adoptant une stratégie de nano-confinage. Le contrôle de la sélectivité peut être amélioré par la préparation de NPs multi-métalliques et la fonctionnalisation des supports. Une caractérisation avancée des catalyseurs pour évaluer les fonctions de surface et les réactivités présentes sera menée par l’intermédiaire de différentes techniques (TPR-H2, TPD-NH3, TPD-CO2, EDS, ICP-EOS).

Tâche 3 (responsable ITheMM) : Des échantillons représentatifs des déchets en résine thermodurcissable telle que l’Epoxy seront étudiés. Différentes caractérisations seront menées pour disposer d’une meilleure compréhension des échantillons, du procédé et des produits. Les échantillons et leurs résidus solides seront caractérisés par une analyse élémentaire. Les gaz de pyrolyse et de reformage comprenant les co-produits (HCN, H2S, NH3…) seront analysés en ligne par micro-GC/MS. L’huile sera analysée par GC/MS/MS. Les catalyseurs avant et après tests seront analysés par d’imagerie MEB-EDX et des analyses thermiques simultanées DSC-ATD-ATG.

 

Partenariat :

Ce projet doctoral est réalisé en partenariat avec l’équipe TCEP (Traitement Catalytique et Energie Propre) de l’UCEIV (Unité de Chimie Environnementale et Interactions sur le Vivant), laboratoire de l’ULCO à Dunkerque. L’équipe TCEP est un partenaire clé disposant des compétences complémentaires indispensables au bon déroulement du projet doctoral. Elle participera spécifiquement à la tâche 2, dédié à la synthèse des catalyseurs pour les séries de réactions et leurs caractérisations. L’équipe TCEP de l’UCEIV et l’équipe Thermique et Energétique de l’ITheMM sont partenaires depuis 2019. Dans le cadre du présent partenariat, il est prévu que le (la) doctorant(e) recruté(e) séjournera pendant plusieurs semaines au sein de l’équipe TCEP au cours desquels le (la) candidat(e) recevra une formation adéquate sur les méthodes de synthèse et de caractérisation des catalyseurs.

 

Références :

M Abou Rjeily, M Chaghouri, C Gennequin, E Abi Aad, JH Randrianalisoa, Investigating co-production of syngas, biochar, and bio-oil from flax shives biomass by pyrolysis and in-line catalytic hybrid reforming, Biomass Conversion and Biorefinery (2023), https://doi.org/10.1007/s13399-023-04614-x

M Abou Rjeily, M Chaghouri, C Gennequin, E Abi Aad, H. Pron, JH Randrianalisoa, Biomass Pyrolysis Followed by Catalytic Hybrid Reforming for Syngas Production, Waste and Biomass Valorization 14 (1), pp. 2715–2743 (2023)

M Abou Rjeily, F Cazier, C Gennequin, JH Randrianalisoa, Detailed Analysis of Gas, Char and Bio-oil Products of Oak Wood Pyrolysis at Different Operating Conditions, Waste and Biomass Valorization 14, pp. 325–343 (2023).

M Abou Rjeily, C Gennequin, H Pron, E Abi-Aad, JH Randrianalisoa, Catalysts for steam reforming of biomass tar and their effects on the products, in Heterogeneous Catalysis: Materials and Applications, pages 249-295, M. Cesario and D. Macedo (Eds.), ISBN: 978-0-323-85612-6, https://doi.org/10.1016/C2020-0-02525-9, Elsevier (2022).

Abou-Rjeily M., Gennequin C., Pron H., Abi-Aad E., Randrianalisoa J.H., Pyrolysis-catalytic upgrading of bio-oil and pyrolysis-catalytic steam reforming of biogas: a Review, Environmental Chemistry Letters 19, pages 2825–2872 (2021).

 

 

 

Description of the research problem:

Objective: The aim of this project is to produce hydrogen from thermosetting resin-based plastic wastes, which are difficult to recycle or even considered as non-recyclable. The innovative method proposed is a series of thermochemical processes consisting mainly of pyrolysis and catalytic reforming. In this experimental project, the goal is to identify the optimal conditions for this recovery. New supported catalysts based on mesoporous ceramics with adapted functions will be synthesized.

Methodology and techniques used: To achieve the objective, this project is organized into three interactive tasks. The first task focuses on process optimization. The second task focuses on catalyst synthesis. Finally, the third and last task is devoted to the characterization of raw materials and products by advanced tools.

Task 1 (leader ITheMM): ITheMM developed a coupled pyrolysis and catalytic reforming apparatus. The pyrolyzer is a fixed bed reactor, particularly well-suited to slow pyrolysis, favoring gas production. The reformer, mounted downstream of the pyrolyzer, is equipped with a tubular reactor. This project is therefore based on this process, to which improvements, to be identified based on the state-of-the-art, will be made. The specific aim of this task is to determine the optimum operating parameters for maximum hydrogen production.

Task 2 (leader UCEIV): The reactions proposed in this project have a common issue, the deactivation of the catalyst caused by the inhibition-poisoning of the active elements on its surface. This problem can be solved by preparing materials with small nanoparticles (NPs) stabilized in the porosity of the supports, using a nano-confining strategy. Selectivity control can be improved by preparing multi-metallic NPs and functionalizing the supports. Advanced characterization of the catalysts to assess the surface functions and reactivities present will be carried out using various techniques (TPR-H2, TPD-NH3, TPD-CO2, EDS, ICP-EOS).

Task 3 (leader ITheMM): Representative samples of thermosetting resin wastes such as Epoxy will be investigated. Various characterizations will be carried out to gain a better understanding of the samples, the process and the products. The samples and their solid residues will be characterized by elemental analysis. Pyrolysis and reforming gas mixture including co-products (HCN, H2S, NH3, etc.) will be analyzed on-line using micro-GC/MS. The condensable gas and liquid products will be analyzed by GC/MS/MS. The catalysts before and after testing will be analyzed by SEM-EDX imaging and simultaneous DSC-DTA-TGA thermal analysis.

Partnership: This doctoral project will be carried out in partnership with the TCEP (Traitement Catalytique et Energie Propre) team of UCEIV (Unité de Chimie Environnementale et Interactions sur le Vivant), a ULCO laboratory in Dunkerque. The TCEP team is a key partner with complementary skills that are essential for the doctoral project. Researchers at TCEP will participate specifically in task 2, dedicated to the synthesis of catalysts for the series of reactions and their characterization. UCEIV's TCEP team and ITheMM's Thermal and Energy team have been partners since 2019. As part of this partnership, it is planned that the doctoral student recruited will spend several weeks in the TCEP team, during which the candidate will receive appropriate training on the catalyst synthesis methods.

Starting date

2024-10-01

Funding category

Public funding alone (i.e. government, region, European, international organization research grant)

Funding further details

Université de Reims Champagne-Ardenne

Presentation of host institution and host laboratory

URCA

L’Université de Reims Champagne-Ardenne est un établissement public à caractère scientifique, culturel et professionnel pluridisciplinaire. Son implantation sur plusieurs sites en fait une université de proximité à taille humaine. Accueillante et dynamique, elle offre un cadre favorable aux études, à la vie étudiante et à la recherche.

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  • un pôle Santé, porteur de niches scientifiques d’excellence et d’une offre de formation médicale et paramédicale riche et variée,
  • un pôle Sciences du numérique et de l’ingénieur (SNI) autour du calcul haute performance, de l’industrie 4.0, des matériaux et des transformations technologiques,
  • et un pôle Sciences de l’Homme et de la société (SHS) avec notamment l’essor d’un nouvel axe autour des arts du spectacle fédéré par la création d’une Maison des sciences humaines.

Connue et reconnue pour sa recherche innovante, l’URCA compte 30 équipes de recherche labellisées, 4 écoles doctorales et de nombreuses plateformes technologiques.

En partenariat avec les grandes écoles, les organismes nationaux de recherche, elle développe une recherche de haut niveau et des innovations technologiques ou de service au travers de grands projets scientifiques, de moyens technologiques pointus et de partenariats avec les acteurs socio-économiques (entreprises, fondations, associations, collectivités). Par ailleurs, elle soutient l’émergence de nouvelles thématiques pour permettre les découvertes et les inventions de demain.

L’Université de Reims Champagne-Ardenne incite ses laboratoires à développer des partenariats internationaux et facilite l’accueil de chercheurs invités et la mobilité de ses chercheurs grâce à des accords de coopérations avec plus de 20 pays à travers le monde.

 

Le laboratoire d'acceuil :

La thèse se déroulera au sein de l’Institut de Thermique, Mécanique, Matériaux (ITheMM). C’est un laboratoire de l’école doctorale Sciences du Numérique et de l’Ingénieur (ED SNI). Les activités de recherche de l’ITheMM s’articulent autour des Sciences Pour l’Ingénieur, et plus précisément sur des thématiques liés à la mécanique, à la thermique et à l’énergétique, et aux sciences des matériaux. Ces activités de recherche pluridisciplinaires sont mises en œuvre par 60 enseignants-chercheurs (dont 30 HDR), 11 personnels BIATSS, et plus de 30 doctorants et post-doctorants, ce qui fait de notre institut un des plus gros laboratoires de l’URCA.

PhD title

Doctorat de MÉCANIQUE DES FLUIDES, ÉNERGÉTIQUE, THERMIQUE, COMBUSTION, ACOUSTIQUE

Country where you obtained your PhD

France

Institution awarding doctoral degree

Université de Reims Champagne-Ardenne (URCA)

Graduate school

Sciences du Numérique et de l’Ingénieur (SNI)

Candidate's profile

  • Formation d’ingénieurs ou de Master en Génie des Procédés, Catalyse, Energétique ou disciplines équivalentes ;
  • Goût pour l’expérimentation et la lecture d’articles scientifiques ;
  • Intérêt dans les domaines de l’énergie, de l’environnement et du développement durable ;
  • Très bon niveau d’Anglais (à l’oral et à l’écrit) ;
  • Très bonne capacité à communiquer et à s’intégrer dans une équipe ;
  • Connaissance des logiciels de simulation de procédés (ex. Aspen) sera un plus.

 

  • Engineering or Master's degree in Process Engineering, Catalyst, Energy or equivalent fields;
  • Strong interest on experimentation and reading scientific articles;
  • Interest on energy, environment and sustainable development fields;
  • Very good level of English (spoken and written);
  • Excellent communication skills and ability to work in a team ;
  • Knowledge of process simulation software (i.e. Aspen) would be a plus.

 

2024-06-07
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