Étude théorique des interactions molécule-surface pour des systèmes d'intérêt atmosphérique : Combinaison de la dynamique moléculaire ab initio et des surfaces d'énergie potentielle basées sur l'apprentissage automatique. // Theoretical Study of Molecule-

Les interactions molécule-surface jouent un rôle crucial en chimie atmosphérique, car elles influencent des processus tels que l'adsorption, la catalyse et les réactions hétérogènes. Comprendre ces interactions est essentiel pour élucider les mécanismes impliqués dans les transformations des polluants et pour orienter le développement de solutions catalytiques avancées.

Parmi ces processus, les interactions entre des molécules comme le NO, le NO₂, le SO₂ et le O₃ avec des surfaces fonctionnalisées ou défectueuses jouent un rôle clé. Ces molécules, souvent considérées comme des polluants majeurs, peuvent interagir avec des surfaces carbonées comme le graphite, qui servent de modèles pour les particules de suie. Les groupes fonctionnel -OH, -O, -CO et les défauts structurels modifient significativement la réactivité de ces surfaces, influençant directement les mécanismes d'adsorption et de réaction.

S'appuyant sur l'expertise démontrée de notre groupe dans l'étude de la réactivité hétérogène du NO sur des surfaces fonctionnalisées de graphite (O-HOPG) via la dynamique moléculaire ab initio (AIMD) [1] et l'intelligence artificielle, ce projet permettra au doctorant de poursuivre ces recherches en les étendant à d'autres systèmes d'intérêt atmosphérique. Les données DFT obtenues serviront à construire des surfaces d'énergie potentielle basées sur l'apprentissage automatique (ML-PES), réduisant le temps de calcul tout en améliorant la précision des résultats. Cette approche offrira une description détaillée des interactions molécules-surface et contribuera à des applications telles que la capture de polluants ou la conception de matériaux catalytiques.

Références
[1] Alou et al. Ab Initio Molecular Dynamics Calculations on NO Oxidation over Oxygen-Functionalized Highly Oriented Pyrolytic Graphite. J. Phys. Chem. C. 2024 128 (42), 17894-17904
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Molecule-surface interactions play a crucial role in atmospheric chemistry, as they influence processes such as adsorption, catalysis, and heterogeneous reactions. Understanding these interactions is essential to elucidate the mechanisms involved in pollutant transformations and to guide the development of advanced catalytic solutions.

Among these processes, the interactions of molecules such as NO, NO₂, SO₂, and O₃ with functionalized or defective surfaces play a key role. These molecules, often regarded as major pollutants, can interact with carbon-based surfaces like graphite, which serve as models for soot particles. Functional groups such as -OH, -O, and -CO, along with structural defects, significantly alter the reactivity of these surfaces, directly influencing adsorption and reaction mechanisms.

Building on our group's demonstrated expertise in studying the heterogeneous reactivity of NO on functionalized graphite surfaces (O-HOPG) using ab initio molecular dynamics (AIMD) [1] and artificial intelligence, this project will allow the PhD candidate to continue this research by extending it to other systems of atmospheric interest. DFT data obtained will be used to construct machine learning-based potential energy surfaces (ML-PES), reducing computational time while improving the accuracy of results. This approach will provide a detailed description of molecule-surface interactions and contribute to applications such as pollutant capture or the design of catalytic materials.

References
[1] Alou et al. Ab Initio Molecular Dynamics Calculations on NO Oxidation over Oxygen-Functionalized Highly Oriented Pyrolytic Graphite. J. Phys. Chem. C. 2024 128 (42), 17894-17904
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Début de la thèse : 01/10/2025

Plan Investissement d'Avenir (Idex, Labex)

Université de Lille

104 Sciences de la Matière du Rayonnement et de l'Environnement

Physico chimiste Compétences en dynamique moléculaire classique et en calculs de structure électronique (DFT). Compétences en Intelligence artificielle Programmation fortran, Python
Physical chemist Skills in Classical molecular dynamics and electronic structure calculations (DFT) Skills in artificial intelligence Programming skills in Fortran and Python