Croissance de couches monocristallines de Y3Fe5O12 dans des sels fondus sans plomb par épitaxie en phase liquide // Epitaxial growth from liquid phase of monocrystalline layers of Y3Fe5O12 in molten salts without lead

Le grenat de fer et d'yttrium, Y3Fe5O12 (YIG), est un isolant ferrimagnétique qui présente des propriétés uniques, comme par exemple un angle de rotation Faraday très élevé et une cohérence record pour la dynamique d'aimantation. Il trouve de nombreuses applications en électronique, servant dans les dispositifs micro-ondes accordables (pour la détection et la transmission d'information à distance), les circulateurs micro-ondes, les isolateurs optiques, etc. La fabrication de dispositifs magnoniques intégrés, qui étendent les applications ci-dessus aux échelles micro et nanométriques, requiert la croissance épitaxiale d'isolants magnétiques en couches minces (< 10 μm) et/ou très minces (< 100 nm). Actuellement des couches minces (d'épaisseurs allant de quelques µm a quelques nm) de YIG de grande qualité crûrent par épitaxie en phase liquide (LPE) sont au cœur des besoins de plusieurs thématiques de recherche développées dans l'environnement grenoblois, notamment les dispositifs micro-ondes intégrés, la transduction microonde-optique, ou la magnonique ultra cohérente à basse température et sont la clé de nombreuses percées expérimentales.
Le programme scientifique de ce projet concerne dans un premier temps, la comparaison des propriétés structurales, et de dynamique d'aimantation mesurée par résonance ferromagnétique, des couches minces obtenues par LPE, dans des solutions contenant du plomb (Pb), à l'Institut Néel (NEEL) et dans le Laboratoire des Sciences et Techniques de l'Information, de la Communication et de la Connaissance à Brest (LabSTICC) (équipes partenaires du projet collaboratif MAGISTRAL 01/03/2025 – 28/02/2029). Au cours de cette phase, le pôle Cristaux Massifs (CM) et l'équipe de recherche OPTIque et MAtériaux (OPTIMA) de NEEL produiront, dans les mêmes conditions physico-chimiques, des couches minces identiques à celles réalisées au LabSTICC et avec des propriétés magnétiques analogues.
Dans un deuxième temps, nous réaliserons des études physico-chimiques des solutions de croissance sans Pb (détermination des paramètres comme la densité, la tension superficielle et les courbes de solubilité), et la détermination des paramètres de croissance (tels que la sursaturation, profil thermique axial de la solution de croissance, vitesse angulaire de rotation du substrat, …) les plus adaptés afin d'obtenir des couches de YIG, aux performances comparables voire supérieures à celles obtenues à partir des solutions de croissance avec Pb. Cette partie de cristallogenèse expérimentale sera couplée à des études qui seront menées par l'équipe de recherche Thermodynamique, modélisation, Optimisation des Procédés (TOP) du laboratoire de Science et ingénierie des matériaux et des procédés (SIMaP) sur les aspects de modélisation thermodynamique. La rétroaction entre les résultats/observations expérimentales et la modélisation permettra de mieux comprendre les propriétés et d'optimiser les solutions de croissance (espèces chimiques formées dans la solution de croissance en fonction du ratio soluté/solvant, volatilité du flux en fonction de la température, influence du taux d'humidité relative, réactivité de la solution avec le creuset de Pt, …). Ce travail conjoint permettra ainsi de définir la ou les solutions de croissance optimales pour l'obtention de couches minces de YIG encore plus adaptées aux applications envisagées, les aspects critiques étant l'absence d'impuretés affectant l'état de charge des cations Fe3+ du réseau magnétique, et la minimisation des défauts d'anti sites entre Y3+ et Fe3+.
Lorsque le système chimique et les conditions de croissance seront déterminés, nous prévoyons dans un troisième temps, en concertation avec les équipes Micro et NanoMagnétisme (MNN) et Nano-Optique et Forces (NOF) de NEEL, de réaliser par LPE des couches de stœchiométries variables.
------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------
------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------

Yttrium iron garnet, Y3Fe5O12 (YIG), is a ferrimagnetic insulator with unique properties, such as a very high Faraday rotation angle and record coherence for magnetization dynamics. It has many applications in electronics, serving in tunable microwave devices (for remote detection and transmission of information), microwave circulators, optical insulators, etc. The manufacture of integrated magnonic devices, which extend the above applications to micro- and nanometric scales, requires the epitaxial growth of magnetic insulators in thin (< 10 μm) and/or very thin (< 100 nm) films. Currently, LPE-grown YIG thin films (thicknesses ranging from a few µm to a few nm) are at the heart of the needs of several research themes developed in the Grenoble environment, notably integrated microwave devices, microwave-optical transduction, or ultra-coherent magnonics at low temperatures, and are the key to numerous experimental breakthroughs.
The scientific program of this project will concerns, in a first step, the comparison of structural properties and magnetization dynamics measured by ferromagnetic resonance, of thin films obtained by LPE, in solutions containing lead (Pb). These films will be grown at the Néel Institute (NEEL) and at the Laboratoire des Sciences et Techniques de l'Information, de la Communication et de la Connaissance in Brest (LabSTICC) (partner teams of the MAGISTRAL collaborative project 01/03/2025 - 28/02/2029). During this phase, the technical services Cristaux Massifs (CM) and NEEL's OPTIque et MAtériaux (OPTIMA) research team will produce, under the same physico-chemical conditions, thin films identical to those produced at LabSTICC and with similar magnetic properties.
Secondly, we will carry out physico-chemical studies of Pb-free growth solutions (determination of parameters such as density, surface tension and solubility curves), and the determination of the most suitable growth parameters (such as supersaturation, axial thermal profile of the growth solution, angular velocity of substrate rotation, etc.) to obtain YIG layers with performances comparable or even superior to those obtained from growth solutions with Pb. This experimental studies, devoted to crystal growth, will be coupled with studies to be carried out by the Thermodynamique, modélisation, Optimisation des Procédés (TOP) research team of the laboratoire de Science et ingénierie des matériaux et des procédés (SIMaP) on thermodynamic modeling aspects. Feedback between experimental results/observations and modelling will enable a better understanding of the properties and optimization of growth solutions (chemical species formed in the growth solution as a function of the solute/solvent ratio, flux volatility as a function of temperature, influence of relative humidity, reactivity of the solution with the Pt crucible, etc.). This joint effort will enable us to define the optimum growth solution(s) for obtaining YIG thin films that are even more suitable for the applications envisaged, the critical aspects being the absence of impurities affecting the charge state of the Fe3+ cations in the magnetic lattice, and the minimization of anti-site defects between Y3+ and Fe3+.
Once the chemical system and growth conditions will have been determined, we plan, in collaboration with NEEL's Micro et NanoMagnétisme (MNN) and Nano-Optique et Forces (NOF) teams, to use LPE to produce layers with variable stoichiometry.
------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------
------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------

Début de la thèse : 01/10/2025

Concours Labex

Université Grenoble Alpes

510 I-MEP² - Ingénierie - Matériaux, Mécanique, Environnement, Energétique, Procédés, Production

Le (la) candidat(e) sera titulaire d'un M2 en Science des Matériaux/Chimie de l'état solide/Physique de la Matière Condensée, incluant idéalement une formation initiale en Structure de la Matière/Croissance Cristalline/Diffraction des Rayons X. Nous cherchons un/une candidat/e fortement motivé/e pour la synthèse/travail expérimentale et montrant un grand intérêt pour la compréhension fondamentale des relations structure-propriétés (magnétiques) des matériaux. Une connaissance pratique des outils de traitement des données est aussi demandée. Une prédisposition à travailler en équipe et une facilité pour l'écriture scientifique en anglais seront indispensables au cours de la thèse.
The candidate should hold a master degree in Material Science/Solid-state Chemistry/Condensed Matter Physics, ideally including training in Structure of Mater/Crystal Growth/X-ray Diffraction. We are looking for a candidate with a strong motivation for synthesis/experimental work and showing a keen interest in fundamental understanding of the relationships between structure and materials properties. Practical knowledge in how to use data processing tools is also required. Team work as well scientific communication and writing skills will be essential all along the PhD.