Développement d’une méthode de mesure en ligne des gaz radioactifs basée sur les scintillateurs poreux // Development of an online measurement method for radioactive gases based on porous scintillators

En tant que laboratoire national de métrologie pour le domaine des rayonnements ionisants, le Laboratoire National Henri Becquerel (LNE-LNHB) du Commissariat à l’Énergie Atomique (CEA) dispose d’installations uniques dédiées à la métrologie des radionucléides, dont différents bancs de production d’étalons en phase liquide et d’autres pour le mélange de gaz radioactifs. Dans le cadre de précédents projets de recherche, une installation a été mise en place pour la production d’atmosphères de gaz radioactifs [1] afin de développer de nouveaux moyens d’essais et d’étalonnage répondant aux besoins de la recherche et de l’industrie dans ce domaine.
Une des grandes problématiques actuelles est de reproduire les conditions environnementales de manière la plus représentative possible, afin de répondre au mieux aux exigences réelles (principalement liées aux contraintes réglementaires) en termes d’activité volumique ou de conditions de mesure. Cette problématique générale concerne toutes les substances radioactives, mais elle est particulièrement importante actuellement pour les substances radioactives volatiles. À travers de nombreux projets et collaborations, le CEA/LNHB explore depuis plusieurs années de nouveaux moyens de détection plus performants que les techniques classiques de scintillation liquide. Parmi ces techniques, on peut citer de nouveaux scintillateurs inorganiques poreux [1] qui permettent non seulement la détection en ligne, mais aussi le dé-mélange en ligne d’émetteurs bêta pur (cette technique a été brevetée [2]).
L’objectif de cette thèse est de développer, de mettre en place et d’optimiser ces méthodes de mesure en les appliquant : 1) à un gaz radioactif pure, 2) en mélange multiples de gaz radioactifs émetteurs beta pure et de les identifier par « dé-mélange » dans le cas des scintillateurs poreux, et 3) de manière plus globale en scintillation liquide, cette possibilité ayant été démontrée récemment au LNHB et en cours de publication. Le dé-mélange a notamment un intérêt car il simplifie grandement les mesures de suivit environnementaux en scintillation notamment pour les mélanges 3H et 14C. Actuellement ils sont réalisés par de multiples prélèvements par bulleur puis mélange à un liquide scintillant et la méthode des triples marquages nécessitant plusieurs mois de préparation en étalonnage et quelques semaines d’expérience et préparation. Cette thèse sera directement en lien avec les travaux d’une seconde thèse sur le Compton-TDCR [1] (2025-2028), qui permettra de déterminer la courbe de réponse des scintillateurs.
Les enjeux scientifiques de ce projet sont donc liés à la métrologie des radionucléides et allient expérimentation, instrumentation et analyse pour le développement de méthodes de mesure. Il s’agira de:
- Développer une méthode d’analyse de dé-mélange d’émetteurs beta pur par scintillation en partant des premières idées publiées et déposées.
- D’évaluer la précision de ces dé-mélanges en estimant les incertitudes associées et les seuils de décision.
- De valider le dé-mélange en utilisant le banc gaz radioactif expérimental du laboratoire [1] pour différents gaz radioactifs 3H, 14C, 133Xe, 85Kr, 222Rn, etc. ou bien la scintillation liquide classique.
- D’améliorer le modèle en développant des outils basés sur la machine learning ou l’intelligence artificielle, s’ils sont nécessaires, pour des mélanges à multiples composantes.

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As the national metrology laboratory for ionizing radiation, the Henri Becquerel National Laboratory (LNE-LNHB) of the French Alternative Energies and Atomic Energy Commission (CEA) operates unique facilities dedicated to radionuclide metrology. These include various setups for producing liquid-phase standards, as well as systems for mixing radioactive gases. In previous research projects, a specific installation was developed for the generation of radioactive gas atmospheres [1], with the aim of creating new testing and calibration methods that meet the needs of both research and industry.

One of the major current challenges is to reproduce environmental conditions as realistically as possible in order to better address actual regulatory requirements—particularly regarding volumetric activity and measurement conditions. This general issue applies to all radioactive substances, but is especially critical for volatile radioactive substances. Over the past several years, through numerous projects and collaborations, CEA/LNHB has been exploring new detection methods that outperform traditional liquid scintillation techniques. Among these innovations are new porous inorganic scintillators [1], which enable not only online detection but also online separation (“unmixing”) of pure beta-emitting radionuclides—this technique has been patented [2].

The objective of this PhD project is to develop, implement, and optimize these measurement methods through applications to:

- Pure radioactive gases,
- Multicomponent mixtures of pure beta-emitting radioactive gases—using porous scintillators for unmixing and identification,
- Liquid scintillation counting, more generally, where this unmixing capability has recently been demonstrated at LNHB and is currently being prepared for publication.

The unmixing technique is of particular interest, as it significantly simplifies environmental monitoring by scintillation, especially in the case of ³H and ¹4C mixtures. Currently, such analyses require multiple bubbler samplings, mixing with scintillation cocktail, and triple-label methods—procedures that involve several months of calibration preparation and weeks of experimentation and processing.

This PhD will be closely aligned with a second doctoral project on Compton-TDCR [1] (2025–2028), aimed at determining the response curve of the scintillators.

The scientific challenges of the project are tied to radionuclide metrology and combine experimentation, instrumentation, and data analysis to develop innovative measurement techniques. Key objectives include:

- Developing a method for beta-emitter unmixing in scintillation, based on initial published and patented concepts.
- Assessing the precision of the unmixing method, including associated uncertainties and decision thresholds.
- Validating the unmixing technique using the laboratory’s radioactive gas test bench [1], with various radionuclides such as 3H, 14C, 133Xe, 85Kr, 222Rn,... or via conventional liquid scintillation counting.
- Enhancing the unmixing model, potentially through the use of machine learning or artificial intelligence tools, particularly for complex multicomponent mixtures.
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Pôle fr : Direction de la Recherche Technologique
Pôle en : Technological Research
Département : Département d’Instrumentation Numérique
Service : Service Instrumentation et Métrologie des Rayonnements Ionisants
Laboratoire : Laboratoire National Henri Becquerel pour la Métrologie de l'Activité
Date de début souhaitée : 01-10-2025
Ecole doctorale : PHENIICS (PHENIICS)
Directeur de thèse : MOUGEOT Xavier
Organisme : CEA
Laboratoire : DRT/DIN//LNHB-MA
URL : www.lnhb.fr

Public/private mixed funding

Pôle fr : Direction de la Recherche Technologique
Pôle en : Technological Research
Département : Département d’Instrumentation Numérique
Service : Service Instrumentation et Métrologie des Rayonnements Ionisants

Master 2