Un algorithme QPE de faible profondeur basé sur des geminales diagonales par blocs pour la chimie quantique // A Low-Depth QPE Algorithm based on Block-Diagonal Geminals for Quantum Chemistry

Le calcul quantique est de plus en plus intégré dans les grands centres de calcul, tels que le TGCC en France. Bien que la majorité des ordinateurs quantiques actuellement disponibles appartiennent à la catégorie des ordinateurs NISQ (Noisy Intermediate-Scale Quantum) [1], l'émergence d'ordinateurs EFTQ (Early Fault-Tolerant Quantum) est anticipée dans un avenir proche, qu'ils exploitent les technologies FD-SOI (Fully Depleted Silicon On Insulator) promues par QUOBLY ou les qubits de chat, résistants aux erreurs de retournement de spin, développés par Alice & Bob, pour citer quelques start-up françaises. La chimie quantique se distingue comme l'un des domaines d'application les plus étudiés du calcul quantique [2], car il a été reconnu très tôt qu'un avantage quantique peut être atteint dans ce domaine.

Récemment, nous avons proposé une nouvelle méthode de chimie quantique appelée la méthode des “produits antisymétriques de géminales diagonales par blocs 2D” (AP2D-BG) [3,4]. Le nom de cet ansatz fait référence au fait que les fonctions d'onde des paires d'électrons, ou “géminales”, sont représentées par des matrices bloc-diagonales. Chaque bloc est de dimension au plus 2 et correspond à un paramètre libre à optimiser, multiplié par une sous-matrice qui est soit diagonale, soit une matrice de Pauli σx or iσy . Cette approche offre un cadre efficace pour le traitement de systèmes moléculaires présentant des structures électroniques fortement correlées, mais son coût computationnel croît exponentiellement sur ordinateurs classiques, en fonction de la dimension de l'espace de Hilbert des fonctions d'onde à un électron. Pour faire face à cela, une restriction dites d'“exclusion de blocs” peut être imposée, mais elle peut alors introduire des ruptures de symétrie artefactuelles et compromettre l'homogénéité de l'erreur le long des courbes d'énergie potentielle [4].

L'adaptation de la méthode AP2D-BG aux ordinateurs quantiques permet d'éliminer cette contrainte sans augmenter le coût computationnel. Par ailleurs, l'adaptation aux ordinateurs NISQ avec un algorithme VQE (Variational Quantum Eigensolver) a montré que l'approximation de Suzuki-Trotter, faite communément dans les algorithmes quantiques, peut être complètement évitée grâce à la formule de Zassenhaus [6]. Cela signifie que l'ansatz peut être préparé exactement sur ordinateur quantique avec un nombre minimal de portes de Givens. La thèse consistera à développer une version de la méthode AP2D-BG pour les ordinateurs EFTQ basée sur l'algorithme d'estimation de phase quantique (QPE) [2], qui a été utilisé dans les toutes premières applications du calcul quantique [7, 8]. À cet effet, on partira d'un ansatz AP2D-BG optimisé par VQE, réalisant un grand recouvrement avec l'état électronique ciblé, et on tirera profit de la formule de Zassenhaus pour propager le Hamiltonien pour les géminales diagonales par blocs 2D.

Cette proposition de thèse vise à tirer le meilleur parti de l'algorithme QPE en exploitant les propriétés mathématiques des ansätze AP2D-BG. Cette recherche contribuera à améliorer les calculs de chimie quantique, en particulier pour des systèmes moléculaires fortement corrélés, avec l'objectif plus large d'atteindre un avantage quantique dans les simulations chimiques, impactant à plus longue échéance des domaines allant de la pharmacologie à l'astrochimie.

[1] J. Preskill, Quantum 2, 79 (2018).
[2] S. McArdle, S. Endo, A. Aspuru-Guzik, S. C. Benjamin, and X. Yuan, Rev. Mod. Phys. 92, 015003 (2020).
[3] P. Cassam-Chenaı̈, T. Perez, D. Accomasso, J. Chem. Phys. 158, 074106 (2023).
[4] P. Cassam-Chenaı̈, L. Jourdan, J. Chem. Phys. 163, 174111 (2025).
[5] A. Peruzzo et al., Nature Comm. 5, 4213 (2014).
[6] L. Jourdan, P. Cassam-Chenaı̈, Quantum 10, 2057 (2026).
[7] B. P. Lanyon et al., Nature Chem. 2, 106-111 (2010).
[8] J. Du, N. Xu, X. Peng, P. Wang, S. Wu, and D. Lu, Phys. Rev. Lett. 104, 030502 (2010).
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Quantum computing is increasingly integrated into large-scale computing centers, such as the TGCC in France. While the majority of currently available quantum computers fall into the Noisy Intermediate-Scale Quantum (NISQ) computer [1] category, the emergence of Early Fault-Tolerant Quantum (EFTQ) computer is anticipated in the near future. These advanced systems are expected to leverage technologies such as spin-flip error-proof cat qubits developed by Alice & Bob, or Fully Depleted Silicon On Insulator (FD-SOI) technology pionneered by QUOBLY. Quantum chemistry stands out as one of the most extensively investigated application fields of quantum computing [2]. From the outset, it has been recognized that a quantum advantage can be achieved in quantum chemical calculations.

Recently, we have proposed a new quantum chemical method called the “antisymmetrized product of 2D-block geminals” (AP2D-BG) method [3, 4]. The name of this ansatz refers to the fact that the electron pair wave functions or “geminals” are represented by block-diagonal matrices. Each block is of dimension at most 2 and corresponds to a free parameter, to be optimized, times a submatrix, which is either diagonal or a σx or iσy Pauli matrix. While this approach offers a powerful framework for molecular electronic structure calculations, it faces a fundamental challenge on classical hardware: exponential computational scaling with respect to the dimension of the one-electron, “spin-orbital” Hilbert space. To mitigate this, a block-exclusion restriction can be enforced, but this introduces artefactual symmetry breaking and compromises size consistency along potential energy curves [4].

Adapting the method to quantum computers could eliminate this constraint without increasing computational overhead. Such adaptation to NISQ computers with a variational eigensolver (VQE) algorithm has shown that Trotterization can be completely avoided thanks to the Zassenhaus formula [6]. That is to say, the ansatz can be prepared exactly with a minimal number of Givens quantum gates. The thesis will consists in developing a version of AP2D-BG for EFTQ computers based on the quantum phase estimation (QPE) algorithm [2], which has been used in the very first quantum computing applications [7, 8]. For this purpose, one will start from the VQE-optimized ansatz achieving a large overlap with the targetted electronic state and one will take advantage of the Zassenhaus formula to propagate the 2D-block geminal Hamiltonian.

This PhD thesis proposal aims to leverage the QPE algorithm by exploiting the mathematical properties of AP2D-BG ansätze. This research will contribute to advancing quantum chemistry calculations, with the broader goal of harnessing quantum computing to achieve a quantum advantage in chemical simulations, ultimately impacting fields ranging from drug discovery to astrochemistry.

[1] J. Preskill, Quantum 2, 79 (2018).
[2] S. McArdle, S. Endo, A. Aspuru-Guzik, S. C. Benjamin, and X. Yuan, Rev. Mod. Phys. 92, 015003 (2020).
[3] P. Cassam-Chenaı̈, T. Perez, D. Accomasso, J. Chem. Phys. 158, 074106 (2023).
[4] P. Cassam-Chenaı̈, L. Jourdan, J. Chem. Phys. 163, 174111 (2025).
[5] A. Peruzzo et al., Nature Comm. 5, 4213 (2014).
[6] L. Jourdan, P. Cassam-Chenaı̈, Quantum 10, 2057 (2026).
[7] B. P. Lanyon et al., Nature Chem. 2, 106-111 (2010).
[8] J. Du, N. Xu, X. Peng, P. Wang, S. Wu, and D. Lu, Phys. Rev. Lett. 104, 030502 (2010).
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Début de la thèse : 01/10/2026

Contrat doctoral

Concours pour un contrat doctoral

Université Côte d'Azur

364 SFA - Sciences Fondamentales et Appliquées

Bonnes bases d'algèbre et d'informatique (programmation en python en particulier). Des notions de chimie quantique sont un plus.
Good command of algebra and programming skills in python in particular. Some knowledge of quantum chemistry would be appreciated