Développement de spectres Raman théoriques avec application aux minéraux de la surface de Mars // Development of theoretical Raman spectra with application on minerals from the surface of Mars

À mesure que nous repoussons les frontières de l’exploration spatiale avec de nouvelles missions vers les planètes voisines, il devient essentiel d’améliorer nos outils d’investigation. Les rovers martiens ont révélé une minéralogie de surface sans équivalent sur Terre, façonnée par une ancienne hydrosphère suivie d’un long épisode de conditions froides et arides. Il a été montré que se sont formés des perchlorates ou des phases vitreuses mixtes silicates-sels — des minéraux difficiles à synthétiser et à stabiliser sur Terre, mais qui demeurent étonnamment stables sur Mars. Les données récentes de spectrométrie Raman confirment leur présence et ouvrent la voie à des recherches approfondies. Comprendre ces minéraux pourrait offrir de nouvelles perspectives sur la chimie martienne et l’évolution planétaire.
Nous cherchons ici à calculer les spectres Raman théoriques des perchlorates et d’autres minéraux martiens à l’aide de la théorie de la perturbation de la fonctionnelle de la densité (DFPT), telle qu’elle est implémentée dans le logiciel ABINIT. L’objectif est d’obtenir non seulement la position et l’intensité des pics, mais aussi et surtout leur largeur. Ces données sont nécessaires pour distinguer correctement des spectres similaires et pour estimer, par intégration, l’intensité réelle des pics, directement comparable aux valeurs expérimentales mesurées sur le terrain. Cela permet d’identifier les pics représentatifs utilisables pour la reconnaissance des minéraux et d’analyser les modes de déplacement associés aux vibrations. Les résultats de nos simulations seront comparés et interprétés à la lumière des mesures effectuées par les rovers actuellement présents à la surface de Mars.
Pour cela, nous devons implémenter plusieurs dérivées d’ordre trois et quatre de l’énergie. Cette implémentation prendra la forme d’une série de termes DFPT, où les perturbations pourront être des déplacements atomiques ou des champs électriques. Nous utiliserons une combinaison du théorème du (2n+1) et de différences finies. Le tout sera réalisé dans le cadre de l’approche "Projector Augmented-Wave" (PAW) en DFT. L’ensemble du développement sera intégré dans le logiciel ABINIT et mis à la disposition de toute la communauté. ABINIT (www.abinit.org) est un projet collaboratif international à grande visibilité, dédié aux simulations ab initio basées sur la DFT et la DFPT. Les spectres calculés seront mis à disposition de la communauté via la base de données WURM.
Le candidat retenu sera co-encadré entre les groupes de l’IPGP (Paris) et du CEA (Bruyères-le-Châtel, au sud de Paris). L’IPGP est un institut de recherche en géosciences de renommée mondiale, fondé en 1921, associé au CNRS, composante de l’Université Paris Cité, et employant plus de 500 personnes. Le groupe dirigé par Razvan Caracas est très actif dans la minéralogie computationnelle, l’étude de la matière dans des conditions extrêmes et la planétologie. Le groupe de simulation quantique de la matière du CEA Bruyères-le-Châtel, coordonné par Marc Torrent, est l’un des principaux groupe de développement du logiciel ABINIT, et particulièrement actif dans la théorie de la fonctionnelle de la densité, l’approche PAW et le calcul haute performance.
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As we push the boundaries of space exploration with new missions to nearby planets, improving our investigation tools is crucial. Mars rovers have revealed a surface mineralogy unlike anything on Earth, shaped by the planet’s former hydrosphere followed by an extended dry and cold environment. For example, this favors the formation of perchlorates, or mixed silicate–salts glassy phases — minerals that are difficult to synthesize and stabilize on Earth but remain surprisingly stable on Mars. Recent Raman spectrometry data confirms their presence, highlighting an opportunity for deeper research. Understanding these minerals could offer new insights into Martian chemistry and planetary evolution.
Here we want to calculate the theoretical Raman spectra of perchlorates and other Martian minerals using the density functional perturbation theory (DFPT) as implemented in the ABINIT package. We want to obtain not only the position and the intensity of the peaks, but also the peak widths. They are necessary to correctly identify between similar spectra and to assess, by integration, the actual intensity of the peaks, which are directly comparable to experimental values on the field. These allow us to choose the representative peaks that can be used in identification and to analyze the displacement patterns associated with the vibrations. The results of our simulations will be compared and interpreted in the light of measurements performed by the current rovers on the surface of Mars.
For this, we need to implement several third- and fourth-order derivatives of the energy. This will be done as a series of DFPT terms, where the perturbations can be atomic displacements or electric fields. We will use a combination of the 2n+1 theorem and finite differences. The implementation will be done within the "Projector Augmented-Wave" approach (PAW) to DFT. The entire development effort will be integrated into the ABINIT package and made available to the entire community. ABINIT (www.abinit.org) is a highly visible international collaborative project for ab initio simulations based on DFT and DFPT. The computed spectra will be made available to the community via the WURM database.
The successful candidate will be co-advised between the IPGP (Paris) and the CEA (Bruyères-le-Chatel, S of Paris) groups. IPGP is a world-renowned geosciences research institute founded in 1921, associated with the CNRS, a component of the Université Paris Cité and employing more than 500 people. The group of Razvan Caracas is highly active in computational mineralogy, study of matter at extreme conditions, and planetology. The Quantum simulation of Matter group at CEA Bruyères-le-Chatel led by Marc Torrent is a main developer of the ABINIT package, highly active in density functional theory, projector augmented-wave, and high-performance computing.
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Pôle fr : Direction des Applications Militaires
Pôle en : Military Applications
Département : Département physique, expériences et modèles
Service : DPEM
Laboratoire : DPEM
Date de début souhaitée : 01-01-2026
Ecole doctorale : Physique en Île-de-France (EDPIF)
Directeur de thèse : TORRENT Marc
Organisme : CEA
Laboratoire : DAM/DPEM//DPEM
URL : https://www-lmce.cea.fr/en/team/condensed_matter_physics/torrent.html
URL : https://www-lmce.cea.fr

Financement public/privé

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Département : Département physique, expériences et modèles
Service : DPEM

Compétences avancées en programmation (Python, C++ ou Fortran), solides connaissances en physique et chimie de la matière condensée