Dynamiques de Photoexcitation dans les Diélectriques Irradiés par des Impulsions Laser Ultrabréves

Ce projet de doctorat s’inscrit dans le cadre plus large du projet FLASH, qui vise à prédire et modéliser les transformations structurales des matériaux diélectriques soumis à des trains d’impulsions laser ultrarapides, d’une durée allant de quelques femtosecondes à plusieurs nanosecondes. Ce travail porte sur deux défis majeurs de la physique des interactions laser-matière en régime ultrarapide :
(1) comprendre les dynamiques d’absorption non linéaire gouvernées par les états photoexcitables, et
(2) modéliser la relaxation thermique inhomogène dans des milieux poreux et hétérogènes.

Pour relever ces défis, le doctorant contribuera au développement d’un modèle quantique d’absorption non linéaire de la lumière basé sur les équations de Maxwell-Bloch (MBE), combiné à des calculs ab initio des structures de bandes et des moments dipolaires de transition à l’aide de codes de DFT (Abinit, VASP, Octopus, SALMON).

Les matériaux étudiés sont des diélectriques fonctionnels, tels que la silice fondue (SiO₂), l’alumine (Al₂O₃) et la zircone (ZrO₂), pertinents pour les technologies photoniques 3D émergentes. Le projet apportera à la fois des connaissances théoriques et des outils numériques pour prédire l’évolution optique et structurale des diélectriques photoexcitables, et permettra de valider ces modèles par comparaison avec des expériences résolues en temps réalisées sur les plateformes nationales LUMA.

Objectifs scientifiques :

Les travaux de recherche doctorale s’articuleront autour des objectifs principaux suivants :

Modéliser la dynamique de photoexcitation dans des matériaux diélectriques clés en utilisant une approche quantique (MBE) enrichie de données à haute résolution sur les structures de bandes et les moments dipolaires.

Développer une base de données des propriétés optiques (indice de réfraction, susceptibilités non linéaires, etc.) pour les matériaux sélectionnés, à l’état fondamental et à l’état excité.

Valider les prédictions théoriques par comparaison avec des expériences de spectroscopie et d’imagerie résolues en temps, menées au sein de l’infrastructure Ultrafast LUMA.

Étudier le couplage entre excitation électronique et effets structuraux, incluant la renormalisation du gap électronique et les transitions polymorphiques transitoires dans des diélectriques poreux irradiés.